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中國科大在二維分離膜的高效選擇性滲透研究取得進展
中国科学技术大学 / 老虎彩票:2019-06-28 14:20:13

  据中科院网2019年6月27日讯 石墨相氮化碳(graphitic carbon nitride, GCN)是一种新型二维层状材料,在催化和分离领域具有广阔的应用前景。近年来,以氧化石墨烯(GO)为代表的二维膜制备及其在分子尺度的筛分研究成为分离领域的研究热点,但GO膜在水相体系中存在结构及性能不稳定性,对环境变化较为敏感,从而限制其实际应用。另外,GO膜的研究目前主要集中在水相体系中,而一些特定的生物或药物领域所使用的手性分离膜,需要在非水相体系中实现对应异构体的高效分离。具有类似GO膜特性的GCN基分离膜的性能探究目前尚处于初级阶段,而如何充分发挥其层间距和层间环境可调的特性、化学惰性和结构稳定性,使其实现稳定、高效的纳米尺度下的选择性渗透亟待研究。
  近日,中国科学技术大学化学与材料科学学院刘波课题组通过质子化和阴离子嵌入的协同作用,发展了一种GCN层间距离和层间化学环境调控的普适性策略,并实现GCN基薄膜在亚纳米尺度下的精准筛分能力和高效立体选择性渗透。相关研究成果以Graphite phase carbon nitride based membrane for selective permeation 为题,于6月7日发表在《自然-通讯》(Nature Communications, 2019, 10, 2500)。论文的第一作者是中国科大博士研究生王洋。
  GCN共轭平面結構中具有確定分布的氮原子,氮上的孤電子可以被強質子酸(比如硫酸,SA)質子化,而強酸陰離子可以同時嵌入到GCN的納米片層之間,並可在亞納米尺度精確調控層間距離。GCN-SA複合納米結構使可供分子/離子自由進出的有效層間距增大10.8埃。研究人員發現這種質子化的GCN與酸根離子之間的靜電作用使得制備出的納米複合物及納米級厚度的薄膜非常穩定且具有兩親性。具有匹配尺寸的待分離物種可以選擇性通過GCN-SA薄膜中陰離子支撐的層空間,並表現出明確的溶質分離截斷半徑,從而在亞納米尺度下實現對不同尺寸和電荷的分子/離子的精准篩分(圖1)。


中國科大在二維分離膜的高效選擇性滲透研究取得進展

圖1.(a)強酸陰離子嵌入質子化的GCN進行層間距精准調控示意圖。R-SO3代表Bronsted酸根離子;(b)GCN-SA薄膜對不同尺寸的溶質分子的篩分效應示意圖;(c)納米級厚度GCN-SA薄膜在亞納米尺度下的精准篩分性能,內置圖爲不同溶質的截留率和水合半徑之間的關系。


  研究人員繼續利用這一概念,通過引入手性樟腦磺酸(CSA),在GCN質子化和離子嵌入層間的過程中,一方面實現對層間距進行精准調控,另一方面改變層間化學環境,引入手性位點。研究結果顯示,GCN-CSA手性分離膜對不同分離物種具有明確的截斷分子量,一系列對映異構體在GCN-CSA薄膜中的滲透表現出較好的選擇性,並可通過優化參數得到檸檬烯對映體過量值爲89%的高效選擇性滲透(圖2)。


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圖2.(a)GCN基手性分離膜對不同對映異構體的立體選擇性滲透示意圖;(b-d)GCN-CSA薄膜對檸檬烯外消旋體進行(b-c)等壓和(d)給壓滲透,Feed端和Permeate端溶液的CD信號強度隨滲透時間的變化。


  綜上,這項工作闡述了惰性GCN的普適性功能化策略,爲精確調控二維材料的層間距和層間化學環境提供新的研究思路,實現了GCN基分離膜在亞納米尺度下的精准篩分和立體選擇性滲透性能,並使二維材料基手性分離膜在一些特定領域(如制藥和生物)的應用成爲可能。
  該項研究得到國家自然科學基金面上項目、中央高校基本科研專項資金和安徽省自然科學基金的資助。

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