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在電紡多孔納米纖維基底上生長碳納米管構築熱脫鹽膜
大连理工大学环境学院18级硕士 史咏玄 / 老虎彩票:2019-07-09 09:11:01

  据大工环境膜技术微信公众平台2019年7月8日讯 《用于稳健热脱盐膜的工程碳纳米管森林上层结构》第一作者:Meng Sun,通讯作者:Menachem Elimelech,通讯单位:耶鲁大学(Yale University)。


在電紡多孔納米纖維基底上生長碳納米管構築熱脫鹽膜


  非傳統水源的海水淡化(如海水微鹹水和工業廢水)正成爲解決供水問題的重要戰略。反滲透(RO)是一種壓力驅動過程,是生産高質量水的主要工業規模脫鹽技術,然而高耗電量、不能處理高濃度鹽水等問題成爲現在的主要實際挑戰;膜蒸餾(MD)作爲一種新興的熱驅動脫鹽技術,它能夠利用低品位或余熱推動水蒸氣通過多孔疏水膜,對淡化RO脫鹽不能處理的高鹽水是非常有利的。然而,由于常規疏水膜不能保持長期的防濕和防汙性能,特別是在存在低表面張力汙染的情況下,MD的脫鹽性能受到了明顯的阻礙。因此開發具有強潤濕和汙染阻力的高性能MD膜是MD脫鹽廣泛應用的關鍵。
  最近研究表明,使用低表面能物质(如FAS)修饰表面,超低表面能改性导致表面水接触角>90°,同时为了实现疏油性以处理含油和低表面张力污染物,常常构筑纳米级结构,增加空气与固体的比例(也被称为一个重入结构),提供了一个局部的动能屏障,从非润湿的Cassie Baxter状态转变为完全润湿的Wenzel状态,从而防止低表面张力物质的表面润湿。
  碳納米管(CNTs)可作爲熱脫鹽膜的材料,其具有疏水性,高導熱性和導電性,大比表面積,以及優異的機械和化學穩定性。對于熱脫鹽的應用,已經開發了各種複合膜,其通過相轉化聚合將CNT結合到聚合物基材(例如PTFE、PVDF和電紡纖維)中。制備方法包括化學接枝、真空過濾、噴塗和靜電紡絲。CNT在孔隙內或表面上的固定化複合膜改變了界面表面性能,從而提高了膜的抗濕性和穩定性。然而這種膜,CNT層是在基板表面制造的,沒有精確控制結構性能,在脫鹽方面提供了有限的改進性能和抗汙性。此外,尚未探索CNT結構在控制功能化膜的面間特性中的作用。系統地設計CNT結構的能力對于理解納米複合膜的結構-性能關系以及指導高性能熱脫鹽膜的設計至關重要。
  全文亮點與內容:
  1. 本研究在电纺多孔纳米纤维基底上采用原位生长制备了一种新型的CNTs群,构筑热脱盐膜。
  2. 制备了具有密度、取向和高度均可调的碳纳米管结构。
  3. 研究了纳米复合膜的结构-性能关系,探讨了CNTF结构如何提高其表面润湿性能、抗污染性能和海水淡化性能。
  圖文快解
  CNTF複合膜的制備
  本文在矽片表面通過CVD法構築了水平生長和垂直生長的兩種不同結構的碳管複合膜——“站立型”和“平躺型”。由于CNT超疏水性質,兩種複合膜表面水接觸角均發生了變化,其中垂直碳管接觸角爲165°,水平碳管爲44°。進一步假設,垂直排列的CNTF創造了一個高度粗糙和多孔的氣-固界面結構,使矽片表面超疏水。


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  膜制備示意圖:在CNTF原位生長前,采用浸塗法將金屬前驅體均勻分布于電紡石英纖維上。采用精確控制的化學氣相沈積法,制備了不同取向和可調長度的CNTF-SFM膜。
  CNTF形貌、取向、表面潤濕性
  用二维小角X射线散射(2D SAXS)评价了CNTF在复合膜上取向的集体趋势。从复合膜中获得的SAXS模式如图2所示,以及膜的示意性描述和SEM图像。


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  具有超短和超微垂直CNTF的复合膜显示出明显的双极散射图案(图2c)。用中等长度(即≈100nm)CNTF构筑的VCNTFMH @ SFM复合膜在2D SAXS中显示出各向异性散射图案(图2d),表明增强的CNTF排列。最后,VCNTFUH @ SFM复合膜显示出最明显的双岛2D SAXS图案,由清晰的边界线划分,证实了SFM基板上的垂直CNTF生长(图2e)。VCNTFUH @ SFM的散射模式周围的不规则和模糊的边缘是,可归因于存在超长CNT,这增加了管长度的变化。
  进一步测量了原始SFM和复合CNTF膜的水下油CAs,以评估对油的润湿或结垢的抵抗性。VCNTFUS @ SFM膜上的水下矿物油CA也被发现很高(126.3°),可能是由于油和亲水表面之间强烈排斥的相同机制。有趣的是,与最初的期望相反,具有相对疏水表面的复合膜显示出非常高的水下矿物油CAs。在这些膜上观察到的高水下油CAs。


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  CNTF複合膜的脫鹽性能
  MD脱盐实验的结果以图4c中的盐排斥和水通量表示。我们观察到在较高的进料溶液温度下水蒸气通量增加的一般趋势(图4c,黄色符号,右垂直轴)和在所测试的进料溶液温度范围内(40~60℃),所有膜均具有稳定的脱盐性能(>99.9%,图4c,色谱柱,左垂直轴)。VCNTFUH @ SFM膜的水蒸气通量分别为18.15至7.20 L m-2 h-1。该结果表明,由超高密度CNT结构实现的强大的抗湿性使VCNTFUH @ SFM膜产生比涂有中高CNFT的膜更高的水通量。因此,CNTF结构的优化,例如调整CNTF形成的取向和控制CNTF的密度和高度,可以显着提高复合CNTF膜的MD脱盐性能。在整个脱盐运行,而只有轻微的水通量下降(12%),观察到的稳定的脱盐性能表明:通过表面涂层与CNTF有效地提高了VCNTFUH@ SFM膜的耐油污性。


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  CNTF的结构特性,例如密度,取向和高度,控制复合膜的表面润湿性(图5a)。例如,HCNTF @ SFM和VCNTFUS @ SFM膜显示出相对较小的水CA,可能是因为水平CNTF和超短VCNTF为水的表面润湿提供了不完全的屏障。具体地说,HCNTF和VCNTFUS都没有为空气捕获创造足够的空间。这种不稳定的耐湿性和HCNTF @ SFM和VCNTFUS @ SFM膜的表面润湿进一步解释图3中显示了水下油接触测量的观察结果。当浸入水中时,由于表面润湿,预计会在HCNTF @ SFM和VCNTFUS @ SFM膜上形成水化层,从而有效地排斥非极性油。通过计算膜-液界面自由能-ΔGSL证实了在HCNTF @ SFM和VCNTFUS @ SFM膜上形成水合层的强烈趋势。HCNTF @ SFM和VCNTFUS @ SFM膜的-ΔGSL分别为77.15和115.25表示这些膜具有很高的吸水倾向。因此,我们将观察到的高水下油CAs(147.1°和126.3°)分别归因于HCNTF @ SFM和VCNTFUS @ SFM膜(图3),它们对水的不完全耐湿性。超高和垂直排列的CNTF提供强大的功能VCNTFUH @ SFM膜的表面耐湿性,具有129.1°的高水CA(图3)。在圆柱形二氧化硅纤维(即SFM基材)上设计的VCNTFUH产生大量空气捕获袋,固体分数增加最小,从而形成可重入结构,允许稳定的非润湿条件(图5b,左下角)。该观察结果表明CNTF体是疏水的,而CNTF头具有相对亲水的表面化学性质。


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  研究結果與展望
  在這項研究中,成功地在多孔電紡纖維基材上原位設計了一種堅固,無缺陷的CNTF超結構。具有致密,超透和多孔界面結構的複合CNTF膜在空氣和油汙防水下表現出優異的表面耐濕性。由于這些獨特的表面潤濕性和強大的抗汙性,CNTF複合膜在含有低表面鹽水的熱驅動脫鹽實驗中表現出穩定的水通量和優異的脫鹽率(>99.9%),遠超過商業PVDF膜。而且,由于電子轉移介導的氧化和CNT賦予的細胞膜的物理損傷,複合CNTF膜顯示出強的抗微生物活性。這項工作推動了碳納米管的使用,以制造用于熱脫鹽的堅固,高性能的防汙膜,基于CNT的膜用于海水淡化和水處理應用的先進的設計。

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